Meskipun pertama kali dilihat di awal abad ke-20 oleh penjelajah Ernesto de Santa Cruz, air terjun ini tidak dikenal dunia sampai ditemukan secara resmi oleh penerbang Amerika, James Crawford Angel yang sedang terbang mencari lokasi tambang emas pada tahun 1933.
Pada tahun 1937, James Angel bersama isteri dan temannya Gustavo Henry Gardener kembali ke Air Terjun Angel dan melakukan pendaratan darurat diatas gunung Auyantepuy. Jimmy Angel dan tiga rekannya berhasil turun dari Tepuy dan kembali ke peradaban setelah berjalan melalui hutan selama 11 hari.